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期刊专利论文

含氟水性聚氨酯的制备及高光哑光型涂层的应用

来源:CATIA2022年09月14日

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孙文,许戈文,黄毅萍,鲍俊杰 

(安徽大学,化学化工学院,
安徽省绿色高分子重点实验室,安徽合肥230601)

来源:塑料 2022年  第51卷  第2期

摘要

采用异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、聚醚多元醇(PPG2000)和全氟辛基丙醇(F17)作为主要原料,合成了 氟改性水性聚氨酯,并对玻璃板进行涂膜处理。通过 FTIR、XPS、EDS 和 CA 对水性聚氨酯胶膜以及涂层的结构和 性能进行了表征。结果表明,当氟含量为7% 时,胶膜CA增大至110.6°,表面能降低至 10. 04 M/m2,胶膜表面具 有良好的疏水性,拉伸强度增大至 17. 85 MPa 后,逐渐降低。XPS 和 EDS 表明,氟原子向胶膜表面进行迁移富集,XPS显示,当氟含量为3% 时,迁移率为 10. 03,大于氟含量为5% 时的迁移率,迁移程度受到胶膜表面氟含量的影响。加入助剂后,涂层水接触角增大至 126°,调整助剂含量可使基材表面达到光泽度可控的效果,呈现高光及哑光 型涂层。 

关键词

水性聚氨酯;有机氟
改性;涂层;光泽度 

引言

文章以全氟辛基丙醇( F17) 作为改性剂,制备出 氟改性水性聚氨酯,通过相分离的方法制备疏水型光 泽度可控的水性聚氨酯。利用 FTIR、XPS、EDS和CA等研究氟含量对胶膜及涂层结构和性能的影响,以期 为疏水性哑光性涂层的应用提供理论基础。 

1 实验

1. 1  主要原料

    聚氧化丙烯二醇(PPG):Mn=2000,工业级,上海高桥石油化工有限公司;全氟辛基丙醇(F17):工业级,常州灵达化学品有限公司;异弗尔酮二异氰酸酯(IPDI):工业级,Bayer 公司;二羟甲基丙酸(DMPA):工业级,Perstop 公司;三乙胺(TEA):分析纯,上海宁新化工试剂厂;乙二胺(EDA):分析纯,太仓沪试试剂有限公司;丙酮(AC):分析纯,上海申博化工有限公司;辛酸亚锡(T9)、二月桂酸二丁基锡(T12):分析纯,北京化工三厂。

1. 2  主要仪器及设备

    低速离心机:KDC⁃16H,安徽中科中佳科学仪器有限公司;

    激光粒度仪:Malvern ZetaSizer Nano⁃ZS90,英国马 尔文公司;

    红外光谱仪:Nexus⁃870,美国 Nicolet公司;

    电子拉力实验机:XWL⁃500,深圳市新三思材料检 测有限公司;

    接触角测定仪:SDC⁃100,东莞市晟鼎精密仪器有 限公司;X射线光电子能谱仪:250Xi,美国 ESCALAB 公司;

    冷场发射式扫描电子显微镜:Hitach( 日立)S⁃ 4800,日本 Hitach(日立)公司;

    光泽度仪:JFL⁃B206085,天津金孚伦科技有限公司。

1. 3  试样制备

1. 3. 1  氟改性水性聚氨酯的制备
    将干燥的40gPPG 和 22. 23gIPDI 加入到装有温 度计、回流冷凝管、搅拌杆的三口烧瓶中,在90℃下反 应 h,然后,再添加 2. 04gDMPA、4. 33gBDO、0. 06gT9 、0. 08gT12以及适量的丙酮调节体系黏度,在70℃下反应5h。待催化结束后,加入计量的F17进行部分 封端,在70℃下反应2h。待封端结束后,加入2. 11mL的TEA 中和,在高速搅拌下加水乳化,再加入计量的EDA,反应 20min,减压蒸馏除去丙酮,即可得氟改性WPU。WPU 具体原料组成如表1所示。 
 

含氟水性聚氨酯的制备及高光哑光型涂层的应用

 

1. 3. 2  水性聚氨酯膜的制备
    将水性聚氨酯倒入样品槽中,在室温下干燥3~5d后,放置于真空干燥箱中,干燥至胶膜的质量不再改 变,即可得到水性聚氨酯膜。

1. 3. 3  水性聚氨酯的乳液在不同基材中的应用
    取WPU2样品中的水性聚氨酯,按一定比例将其分散在异丙醇溶剂中,用 150μm 刮刀对玻璃板和马 口铁进行涂膜处理,在室温下放置24h 后,置于真空 干燥箱中干燥备用。

1. 4  性能测试与结构表征

1. 4. 1  乳液固含量测定
    将铝箔折成四方形盒状,记录其质量为m0 ,向盒中加入水性聚氨酯,质量记为m1 ,将其放入 105℃ 恒温干燥箱中干燥,直至恒重m2 。水性聚氨酯固含量的计算如式(1)所示。W固=(m2-m0 )/m1×100%(1) 

1. 4. 2  乳液稳定性测试
    用低速离心机以3000/min 对水性聚氨酯乳液离心15min,若无沉淀,表明乳液具有稳定的储存期。
1. 4. 3  乳液粒径测试
    用去离子水将水性聚氨酯稀释至0. 3% ,再用激 光粒度仪对乳液进行粒径测试。
1. 4. 4  胶膜红外光谱测试
    通过红外光谱仪对胶膜进行全反射测试,测试范 围在600~4000cm- 1,扫描次数为32。
1. 4. 5  胶膜力学性能测试
    用电子拉力实验机对胶膜的哑铃状样条(25mm × 4mm)进行拉伸测试。1. 4. 6  胶膜接触角测试
    用接触角测定仪对水性聚氨酯胶膜及涂布在马口 铁和玻璃板上的涂层进行接触角测试,记录1min 时 水、二碘甲烷、乙二醇的接触角,每个样品取3点测量,取其平均值。
1. 4. 7  胶膜表面能计算
    根据 文 献 中Lifshitz⁃van derWaal/donor⁃ acceptor 法计算胶膜的表面能。测量出水、二碘甲烷和 乙二醇在胶膜表面1 min 时的接触角,根据表2中水、二碘甲烷和乙二醇的Lewis酸碱分量 ( γ+ L 、 γ- L ) 和Lifshitz⁃van der Waals 分量( γLW L ),根据式(2)~(4),计算出胶膜表面能(γS)。γS= γLWS+ γABS= γLW S+2γ+S·γ-S(2)γL= γLWL+ γABL= γLW L+2γ+L ·γ-L(3)γL(1+cosθ)=2⌊γLW S ·γLWL+γ+ S ·γ-L+γ- S ·γ+ L 」(4)

 

 

 

1. 4. 8  胶膜 X 射线光电子能谱测试
    用 X 射线光电子能谱仪对胶膜的表面元素组成 和化学基团进行分析。
1. 4. 9  胶膜表面组成分析
    将冷场发射式扫描电子显微镜(SEM)与能谱分析
(EDS)联用,对WPU胶膜表面喷金,加速电压为5. 0kV。

1. 4. 10  涂层光泽度测试
    用光泽度仪测定涂层表面的20°、60°和 8°光泽 度,每个样品进行 3 次平行测试,取平均值。
1. 4. 11  涂层附着力测试
    涂层附着力按照 GB /T17473. 4—2008进行测试。

2   结果与讨论
 

 

2. 1  有机氟对水性聚氨酯乳液粒径及稳定性的影响
    表3为样品的粒径及多分散指数等数据。由表3可知,随着氟醇含量的增加,氟改性聚氨酯乳液的粒径由纯 WPU 粒径的51nm 增加至 WPU4的75nm,含氟 链段具有疏水性,而疏水性链段集中在乳胶粒内部,随 着含量的增加,粒径逐渐增大。所有样品中的多分散指数均小于0. 3,这表明,粒径分布较窄,氟改性的水性聚氨酯的 DPI 略高于纯 WPU,氟化水性聚氨酯分散在水中的颗粒形状不规则,氟醇的引入增加了水性聚氨酯的多分散指数。根据 GB6753. 3—86,样品 的储存稳定期均在6个月以上。 
 
 


 

2. 2  有机氟对水性聚氨酯膜红外光谱的影响
    图1为 WPU 膜的红外光谱图。从图1a中可以看出,3325cm-1处为—N—H的伸缩振动峰;2970~2868cm-1处是—CH3 、—CH2的伸缩振动峰;1458cm-1处是—CH3 、—CH2的弯曲振动峰;2270cm- 1处未出现异氰酸根的特征吸收峰,这表明,体系中的—NCO 基 团已经反应完全。1700cm- 1处是—C=O的伸缩振 动峰;1533cm-1处为氨基甲酸酯的 C—N 吸收峰;1238cm-1处为氨基甲酸酯的不对称伸缩振动峰;1097cm- 1处是—C—O—C—的伸缩振动峰。将图1a中 600~2000cm- 1区域进行放大,如图 1b 所示。由 图 1b 可知,1147cm- 1处是—CF2的伸缩振动峰,与— C—O—C—的伸缩振动峰重叠,因此,—CF2 的峰不明 显。703cm-1处是—CF2的特征吸收峰,这是由—CF2的变形振动引起的。 
 
 
含氟水性聚氨酯的制备及高光哑光型涂层的应用
 
2. 3  有机氟对水性聚氨酯膜 X 射线光电子能谱的影响
    图2是WPU膜的XPS图谱,分析胶膜表面元素含量。图2主要有4个峰,从右往左依次是C1s 特征峰、N1s 特征峰、O1s 特征峰和 F1s特征峰,含氟片段引入后,在 689. 02 eV 处出现了F的特征吸收峰。图2b、 2c、2d 分别为 WPU0、WPU2、WPU3的高分辨 C1s特征峰拟合图, 其中, 284. 8 eV 是—C—H 基 团 的 峰, 286. 2 eV 是—C—O—基团的峰,289. 4 eV 是—C=O的峰,291. 8 eV 是—C—F峰。表4为胶膜表面各元素 含量。从表4中可以看出,WPU2表面F元素的实际 值与理论值比值为 10. 03,WPU3表面F元素的实际值 与理论值为7. 81。由图可知,在样品WPU2和 WPU3中,F元素向胶膜表面进行了大量迁移,并且,样品WPU2中 迁 移 到 胶 膜 表 面 的 F元 素 已 趋 近于饱和。 
 
 
含氟水性聚氨酯的制备及高光哑光型涂层的应用
 


 

2. 4  有机氟对水性聚氨酯胶膜表面组成的影响
    为进一步研究 WPU2样品中F元素迁移到胶膜表 面的分布,对样品WPU1和 WPU2进行EDS面分析,胶膜表面碳和氟元素的分布如图3所示。WPU1(图3a)和 WPU2(图3b)表示胶膜表面碳元素分布,WPU1(图3c) 和 WPU2(图3d) 表示胶膜表面氟元素分布。由图3可知,碳和氟元素分布均匀,含氟链段均匀地迁 移富集至胶膜表面。与WPU1 (图3c) 的氟元素密集度相比,WPU2(图3d)胶膜表面的密集度基本相同,这 是由于,WPU2 中迁移至膜表面的氟含量已趋近饱和,与 2. 3中XPS元素分析一致。 
 
 

 

 

 
2. 5  有机氟对水性聚氨酯膜接触角及表面能的影响
    表5为不同液体在 WPU 胶膜表面的接触角及表面能数据,是衡量膜表面疏水性的重要指标。从表5中可以看出,随着氟含量的增加,WPU胶膜表面水、二 碘甲烷和乙二醇的接触角分别逐渐增大至110. 6°、 98. 6°和 99. 1°,膜表面的疏水性增强。在成膜过程中,含氟疏水非极性基团向胶膜表面迁移富集,极性的水液滴无法在膜表面铺展开,使胶膜表面的接触角逐渐 增大。 由表5可知,当氟醇含量增加至7% 时,膜表面 的表面能从 40. 15M/m2降低至 13. 03M/m2,然后,缓慢变化至 10. 04M m2,这是由于,受到了迁移至膜表面含氟基团容量的限制,表明迁移至胶膜表面的含氟基团已趋近饱和,这与2. 3 中胶膜表面的元素分析一致。 
 
 

 

 
2. 6  有机氟对水性聚氨酯胶膜力学性能的影响
    表6是水性聚氨酯膜的力学性能数据。 从表6中可以看出,当氟醇含量增加至7% 时,水性聚氨酯膜的拉伸强度和断裂伸长率先分别增加至 17. 85MPa 和1172. 5% ,随后均降低。 当氟醇添加量为1% 时,其拉伸强度和断裂伸长率达到最大。 将有机氟醇作为硬段引入聚氨酯主链上,随着氟醇质量分数的增加,硬段含量也相应增加,从而使拉伸强度增加。 氟醇具有较长的氟碳链,易与聚氨酯主链相互缠连,使拉伸强度增大。 随着氟醇含量的增加,含氟基团向膜表面的迁移作用逐渐增大,膜内部的相分离逐渐增大,软段和硬段的相容性变差,拉伸强度和断裂伸长率逐渐降低。  
 
 

 

 
2. 7  溶剂对水性聚氨酯涂层光泽度的影响
    根据分析可知,当氟添加量为3%时,氟元素向表面迁移已趋近于饱和,故选取WPU2样品对玻璃表面进行涂布处理。 表7为WPU2水性聚氨酯中的树脂与 异丙醇比值不同时,在玻璃板上水性聚氨酯涂层表面光泽度参数。 光泽度参数大于60°为高光效果,小于60°为哑光效果。 从表7中可以看出,随着异丙醇所占比例的增加,涂层光泽度呈先降低后增加的趋势。 当树脂与异丙醇比值为1:2时,光泽度最低,达到哑光效果。 异丙醇作为含氟聚氨酯的良溶剂,水为不良溶剂,利用溶质在不同溶剂中溶解度不同发生相分离构筑粗糙表面。 随着异丙醇含量的增加,异丙醇与水的挥发速率不一致,导致大分子聚氨酯长链在玻璃板表 面收缩聚集不均匀,形成粗糙表面。 当树脂与异丙醇比值为1:2 时,涂层表面光泽度最低。 异丙醇继续增加,会使相同体积中水性聚氨酯的有效含量降低,从而使光泽度增加。 
 
 


 

2. 8  溶剂对水性聚氨酯涂层性能的影响
    表8为水性聚氨酯涂层(WPU2)的性能分析。 从表8中可以看出,加入异丙醇溶剂的涂层表面水接触角明显增加,食用油接触角随着异丙醇所占比例的增加而逐渐降低。 这是由于,异丙醇能够在涂层表面形成粗糙结构,使水接触角增大,而异丙醇所占比例的增加,表面单位体积内氟含量降低,导致油接触角降低。所有样品铅笔硬度在2H,附着力为1级,涂层的力学性能优异。 可应用于高光/哑光疏水疏油皮革、电子等领域。 
 

 

3 结 论

     (1)以全氟辛基丙醇为改性剂制备了氟改性水性聚氨酯。随着氟含量的增加,水性聚氨酯膜表面水、二 碘甲烷和乙二醇接触角分别达到 110. 6°、98. 6°和99. °,表面能降低至10. 04M/m2。XPS 和 EDS显 示,氟原子在成膜过程中向膜表面迁移富集,迁移度受到膜表面氟饱和容量的限制。
    (2)
以异丙醇为溶剂,利用相分离法构造哑光粗糙涂层,当无异丙醇溶剂时,涂层呈高光表面。当水性聚氨酯中的树脂与异丙醇的比值为1:2时,涂层光泽度最低,呈哑光表面且具有疏水性。 

 

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